Στο Αρσάκειο Τιράνων λειτουργεί μια σύγχρονη βιβλιοθήκη, η οποία διαθέτει περισσότερους από 2.000 τίτλους ελληνικών, αλβανικών και αγγλικών βιβλίων. Η Βιβλιοθήκη τού Σχολείου αποτελεί αναπόσπαστο μέρος τής εκπαιδευτικής διαδικασίας, προσφέροντας στους μαθητές έναν φιλόξενο χώρο που τους παρέχει πρόσβαση στον κόσμο των ιδεών, τής γνώσης και τής σκέψης, στον μαγικό κόσμο τού βιβλίου.
Η διώροφη βιβλιοθήκη βρίσκεται στον πρώτο όροφο τού σχολικού συγκροτήματος και είναι χωρισμένη σε δύο τμήματα. Στο πρώτο επίπεδο βρίσκονται λογοτεχνικά έργα Ελλήνων, Αλβανών και ξένων συγγραφέων, ποιητικές συλλογές, έργα των μεγάλων κλασικών, ιστορικές μελέτες για την Ελλάδα, την Αλβανία και τα Βαλκάνια. Εκεί μπορεί κανείς να αναζητήσει βιβλία σχετικά με το θέατρο, την φιλοσοφία, την ιστορία τής τέχνης, την αρχαιολογία, την θρησκεία. Εγκυκλοπαίδειες, μελέτες για την γλώσσα, περιοδικά και εποπτικό υλικό συμπληρώνουν την συλλογή τής Βιβλιοθήκης. Επίσης, φιλοξενεί μέρος τής εργογραφίας τού Προέδρου τής Φ.Ε. καθηγητή Γ. Μπαμπινιώτη.
Ο δεύτερος όροφος τής Βιβλιοθήκης είναι αφιερωμένος στο παιδικό, το εφηβικό και το νεανικό βιβλίο. Περιλαμβάνει κλασική λογοτεχνία για παιδιά και νέους, έργα αγαπημένων Ελλήνων και Αλβανών λογοτεχνών, ποίηση για παιδιά, συλλογές παραμυθιών, ελληνική μυθολογία, ιστορία, επιστήμη και τεχνολογία, θέατρο, ζωγραφική, κόμικς κ.ά. Επίσης, διαθέτει παιδαγωγικά συγγράμματα τού Γενικού Γραμματέα τής Φ.Ε. καθηγητή Ι. Παρασκευόπουλου, βιβλία για την διδασκαλία των ελληνικών ως δεύτερης/ξένης γλώσσας και πλούσιο εκπαιδευτικό υλικό για όλα τα μαθήματα.
Εξίσου σημαντικός όμως στόχος τής Βιβλιοθήκης που λειτουργεί σε ένα δίγλωσσο σχολείο είναι η καλλιέργεια τής γλώσσας, καθώς μέσα από το βιβλίο θαυμάζουμε τον εκφραστικό πλούτο, την αρμονία τού λόγου, την ιδιαιτερότητα τού ύφους πολλών συγγραφέων, στοιχεία τα οποία βοηθούν τους μαθητές να γνωρίσουν τις δυνατότητες που έχει η γλώσσα, τόσο η μητρική όσο και η ξένη. Γι’ αυτό η Βιβλιοθήκη είναι ζωτικής σημασίας για την διδασκαλία των Ελληνικών ως ξένης γλώσσας στο Αρσάκειο Τιράνων. Τα βιβλία δίνουν αφορμή για ποικίλες δράσεις που στοχεύουν στην βελτίωση τής γλωσσικής ικανότητας των μαθητών, μέσα από ειδικά σχεδιασμένα μαθήματα. Τέλος, σκοπός τής Βιβλιοθήκης είναι να υποστηρίξει το εκπαιδευτικό έργο προσφέροντας πρόσβαση σε έγκυρες πηγές και βιβλιογραφία για την εκπόνηση των μαθητικών εργασιών και για την ενίσχυση τού διδακτικού έργου των εκπαιδευτικών.
Δύο εκπαιδευτικοί, ένας για την ελληνική και ένας για την αλβανική γλώσσα αντίστοιχα, είναι υπεύθυνες για την εύρυθμη λειτουργία τής βιβλιοθήκης και για την διαδικασία τού δανεισμού.
Ακόμη, στην βιβλιοθήκη πραγματοποιούνται λογοτεχνικές και πολιτιστικές δραστηριότητες σχετικές με το βιβλίο, ενώ λειτουργεί λέσχη ανάγνωσης, θεατρική ομάδα και όμιλος διττών λόγων στα Αλβανικά και στα Ελληνικά. Ορισμένες από τις δράσεις στο πλαίσιο τής βιβλιοθήκης είναι η ανάγνωση βιβλίων, η διήγηση παραμυθιών, η απαγγελία ποιημάτων και η διεξαγωγή συζητήσεων γύρω από αυτά, οι δραματοποιήσεις αποσπασμάτων, οι εκθέσεις ζωγραφικής εμπνευσμένες από λογοτεχνικά έργα, οι εκθέσεις με λογοτεχνικές δημιουργίες των ίδιων των μαθητών, η διοργάνωση έκθεσης βιβλίου, οι επισκέψεις σε μουσεία και ιδρύματα πολιτισμού και, τέλος, ο εορτασμός τής Παγκόσμιας Ημέρας Βιβλίου και τής Παγκόσμιας Ημέρας Παιδικού Βιβλίου με διαγωνισμούς στην λογοτεχνική γραφή και εκδηλώσεις για κλασικούς λογοτέχνες.