Η ιστορία των Αρσακείων-Τοσιτσείων Σχολείων αποτελεί σημαντικό μέρος τής εκπαιδευτικής ιστορίας τής Ελλάδας. Τόσο, λοιπόν, για εσωτερικούς λόγους, όσο και για ευρύτερους κοινωνικο-ιστορικούς λόγους το Διοικητικό Συμβούλιο τής Φιλεκπαιδευτικής Εταιρείας αποφάσισε το 1989 να δημιουργήσει αρχείο για την ταξινόμηση, την καταγραφή και τη διαφύλαξη τού ιστορικού υλικού που είχε συγκεντρωθεί όλα τα χρόνια τής λειτουργίας των Σχολείων και τής Εταιρείας. Το έργο τής αρχειοθέτησης ήταν εγχείρημα επίπονο. Αυτή τη στιγμή, ωστόσο, το αρχείο λειτουργεί σε έναν ανακαινισμένο χώρο 200 τετραγωνικών μέτρων στα Αρσάκεια Σχολεία Ψυχικού και περιλαμβάνει τα ακόλουθα επί μέρους αρχεία:

Φωτογραφιών (με υλικό από το 1886), αρχιτεκτονικών σχεδίων για τα κτήρια των Σχολείων, καθώς και ιστορικό αρχείο (βιβλία διοικήσεως, λογιστικά, τίτλους σπουδών, μαθητολόγια, αρχεία Παιδαγωγικών Ακαδημιών κ.λπ. έγγραφα).

Ιδιαίτερη μνεία πρέπει να γίνει στο αρχείο των εκδόσεων, στο οποίο περιλαμβάνονται τα παιδαγωγικά και εκπαιδευτικά βιβλία που εξέδιδε η Φιλεκπαιδευτική Εταιρεία και διένειμε δωρεάν και σε άλλα σχολεία τής χώρας πριν ακόμη συσταθεί ο ΟΕΔΒ, μεταφράσεις, πρόσθετο εκπαιδευτικό υλικό για τους μαθητές των σχολείων της, πρακτικά ημερίδων κ.λπ.

Το Διοικητικό Συμβούλιο της Φ.Ε. αποφάσισε το 1989 τη δημιουργία Αρχείου. Ένα μεγάλο μέρος του τότε υπάρχοντος αρχειακού υλικού μεταφέρθηκε σε ειδικό κτήριο στο χώρο των Σχολείων Ψυχικού, γεγονός το οποίο συνέβαλε αποφασιστικά τόσο στην καταγραφή και ταξινόμησή του όσο και στη διάθεσή του σε ερευνητές. Το υπόλοιπο βρίσκεται στα γραφεία της Εταιρείας και στο Ναό της Αγίας Αναστασίας των Αρσακείων Ψυχικού. Με τη δημιουργία του Αρχείου αποκαλύφθηκε αφενός η ποσότητα, η ποικιλία και η αξία των αρχειακών κειμένων και κειμηλίων που καταγράφουν την πορεία, εξέλιξη και δραστηριότητα της Φ.Ε., αφετέρου η προσφορά ενός Σχολείου, το οποίο έχει ταυτιστεί με την εκπαίδευση των γυναικών -και όχι μόνο- στην Ελλάδα. 
Στο Αρχείο της Φ.Ε. έχει αποτυπωθεί ένα μεγάλο μέρος τής ιστορίας της Νεοελληνικής Εκπαίδευσης. Πιο συγκεκριμένα, σ' αυτό περιλαμβάνονται:

• βιβλία και έντυπα εκδόσεων τής Φ.Ε.
• τα Αρχεία των Παιδαγωγικών Ακαδημιών των Αρσακείων Ψυχικού και Πατρών.
• φωτογραφίες από πάσης φύσεως σχολικές εκδηλώσεις (οι πρώτες είναι του 1886) καθώς και οι Εικόνες από την Παλαιά και Καινή Διαθήκη, τις οποίες παρήγγειλε η Φ.Ε. ως εποπτικά μέσα για το μάθημα των θρησκευτικών το 1887.
• μητρώα, προγράμματα, ημερολόγια, εσωτερικοί κανονισμοί και Βιβλία των Σχολείων της Φ.Ε.
• έλεγχοι, τίτλοι σπουδών, μαθητολόγια όλων των εκπαιδευτικών βαθμίδων.
• αφίσες, προγράμματα και προσκλήσεις από τις σχολικές δραστηριότητες.